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論文

Speciation on the reaction of uranium and zirconium oxides treated under oxidizing and reducing atmospheres

上原 章寛*; 秋山 大輔*; 池田 篤史; 沼子 千弥*; 寺田 靖子*; 新田 清文*; 伊奈 稔哲*; 武田 志乃*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 559, p.153422_1 - 153422_11, 2022/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:53.91(Materials Science, Multidisciplinary)

The reaction products were analysed by a combination of powder X-ray diffraction (PXRD) and X-ray absorption spectroscopic measurements of the U L$$_{rm III}$$- and Zr K-edges. Under an oxidizing atmosphere, the formation of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ and U$$_{2}$$Zr$$_{5}$$O$$_{15}$$ was observed in equilibrium with UO$$_{2}$$, monoclinic-ZrO$$_{2}$$, and tetragonal-ZrO$$_{2}$$. However, when O$$_{2}$$ gas was purged through the reaction tube during the cooling process to room temperature, pentavalent U in ZrU$$_{2}$$O$$_{7}$$ was produced by the oxidation of solid solution UO$$_{2}$$ formed at $$>$$ 1774 K during the temperature dropped at $$<$$ 1473 K. Under the inert atmosphere, mixed oxides of uranium were found to form at $$>$$ 1673 K due to a low concentration of O$$_{2}$$ impurity with the Ar gas. This study can pave the way for understanding the interaction between the nuclear fuels and the cladding materials in damaged reactors enabling further simulation of possible decontamination procedures.

報告書

微量生成物のプロセス内挙動に関する研究(IV)

古閑 二郎*; 新里 卓史*

JNC TJ8400 2000-054, 48 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-054.pdf:1.23MB

再処理プロセスの運転において生成する微量成分のプロセス内挙動について数値シミュレーションを行なう上で、市販のダイナミカルシステムツールである"STELLA"の適用の可能性を検討した。前年度までの検討対象であったアジ化水素酸について、ヒドラジンと亜硝酸との反応から生成するアジ化水素酸について抽出器内の濃度の時間変化を"STELLA"でシミュレーションした。本シミュレーションでは、MIXSET-Xで各抽出器内の主要成分の定常濃度を求めた後、ヒドラジンと亜硝酸との反応から生成するアジ化水素酸について各抽出器内の濃度の時間変化を決定した。シミュレーションの結果は、前年度までの結果と同様であった。本研究の結果から、"STELLA"は微量成分のプロセス内挙動の数値シミュレーションに適用できることがわかった。

報告書

圧力開放板(Alloy 600)の低温クリープ及び応力腐食割れ試験

加藤 章一; 小山 祐司*; 吉田 英一; 青砥 紀身

JNC TN9400 2000-011, 33 Pages, 1999/03

JNC-TN9400-2000-011.pdf:13.45MB

平成10年3月3日に「もんじゅ」ナトリウム・水反応生成物収納設備のAループ過熱器用圧力開放板に損傷が確認された。このため、損傷の原因調査の一環として低温クリープおよび応力腐食割れ試験を行った。その結果,(1)低温クリープが破損原因である可能性は小さい。(2)損傷はガラスビーズに吸着した水分とNa蒸気との反応で生成したNaOH環境下での応力腐食割れが原因と考えられる。(3)損傷部には比較的多くのガラスビーズが残存しており,また圧力開放板とバキューム・サポートとの間隙が他の部分と比較して狭く,相当時間Na蒸気に曝されていなかったという複数の偶然が重なったため,応力腐食割れによる完全粒界割れが生じたものと考えられる。損傷部以外の部位については,多量のNa蒸気により無害なNa2Oに化学変化したことなどが応力腐食割れを引き起こさなかった一因として考えられる。ということが明らかになった。

報告書

Tc-99の中性子捕獲断面積測定

井頭 政之*

JNC TJ9400 99-001, 78 Pages, 1999/03

JNC-TJ9400-99-001.pdf:2.07MB

高速炉を用いた長寿命核分裂生成物(LLFP)消滅処理研究のためには、消滅性能等の炉心特性を詳細に検討する必要があり、従って、LLFPの精度良い中性子核反応断面積データが必要となる。そこで本研究では、重要なLLFPであるTc-99についてkeV中性子捕獲反応断面積の精度良い測定を行うため、測定に用いるTc-99試料の検討・調査及び我々の実験装置を用いた測定の詳細検討を行った。

報告書

ナトリウム燃焼解析コード ASSCOPS Ver.2.0の検証 - プール燃焼 -

木曽原 直之; 三宅 収; 北浦 義和

PNC TN9410 98-037, 81 Pages, 1998/04

PNC-TN9410-98-037.pdf:1.68MB

ナトリウム燃焼解析コードASSCOPSは高速炉のナトリウム漏えい事故時の建物内の熱的挙動(圧力・温度の時間変化)を解析することを目的に開発されている。本報告書で使用するVersion 2.0では、ナトリウムやその酸化物と雰囲気中の水分の化学反応、エアロゾル挙動、プール中の反応生成物の取り扱い等に、改良・機能強化が図られている。本報告書では、ASSCOPSのプール燃焼計算に係わる検証として、独のカールスルーエ研究所と動燃サファイア施設で実施された、プール燃焼実験について解析を行った結果を報告する。検証計算では測定データとの比較を行い、さらに主要パラメータについてもその感度解析を実施した。以下に主たる解析結果を示す。1)ナトリウムプール、壁およびガスの各部温度、圧力の計算結果は測定データと良く一致している。2)ナトリウム燃焼に関して重要なパラメータである反応生成物割合(Na2O:Na2O2比)は、生成割合比の最適値を導入することで実験データの圧力、温度および酸素濃度と良く一致した。また、保守的な結果を得るための生成割合比の検討を行い、Na2O:Na2O2=60:40(酸素濃度 10%以下では100:0)の組合せを用いることが良いと考えられる。3)感度解析の結果、初期湿分濃度の温度、圧力に及ぼす影響は、他の反応生成物割合やふく射係数を変化させたときのものとくらべると小さかった。4)ナトリウムプールからガスへのふく射係数に関して、小さくするとプールの放熱が抑制されるためナトリウム温度が上昇し、逆にふく射係数を大きくするとナトリウム温度が下がることが確認できた。しかし、プールナトリウム温度を除いてその影響はほとんどなかった。

報告書

単独Na化合物と鉄基材料の高温化学反応基礎実験(2); 金属組織的見地からの検討

永江 勇二; 吉田 英一; 古川 智弘; 青砥 紀身

PNC TN9410 97-092, 87 Pages, 1997/07

PNC-TN9410-97-092.pdf:3.14MB

本試験は、「もんじゅナトリウム漏えい事故」における炭素鋼材損傷の原因究明の一環として、高温化学反応による炭素鋼の損傷機構に関するデータを基礎的実験から取得し、現象解明することを目的としている。本報告では、試験後の金属組織観察を行い、炭素鋼の損傷状況について検討した。試験は、アルゴンガス流中、単独Na化合物試薬(Na2O,Na2O2,NaOH)を用いて600$$sim$$1200$$^{circ}C$$の温度範囲で行われた。組織観察の結果、試験条件によっては試薬に接していた炭素鋼表面に孔が観察され、選択的な反応を生じていることが分かった。選択的な反応は、試薬と炭素鋼との反応後に起きると考えられ、高温で晒されている時間が長いと顕著になる。炭素鋼と反応生成物の界面の組成分析の結果、反応生成物中には炭素鋼に比べてMn濃度の高い場所が観察された。

論文

Removal of gaseous xylene by electron beam irradiation

広田 耕一; H.Maetzing*; H.-R.Paur*

JAERI-Conf 95-003, 0, p.615 - 619, 1995/03

およそ100mgC/Nm$$^{3}$$のガス状キシレンに、0-10kGyの範囲で電子線照射を行った。照射実験にはKfKのAGATE-IIプラントの電子線加速器を使用した。その結果、10kGyの吸収線量で約90%の除去率を得ることが出来た他、除去されたキシレンのおよそ50%が、吸収線量に関係なく、エアロゾルになることが分った。除去されたキシレンの残りの50%は、ガス状のカルボン酸(ギ酸、酢酸、プロピオン酸及び酪酸)となることも判った。さらに、照射前後のマスバランスをmgC/Nm$$^{3}$$を単位としてとったところ、95$$pm$$15%の値をすべての実験において得ることが出来た。

論文

Analyses of products formed by electron beam treatment of VOC/air mixtures

広田 耕一; H.Maetzing*; H.-R.Paur*; K.Woletz*

Radiation Physics and Chemistry, 45(4), p.649 - 655, 1995/00

 被引用回数:46 パーセンタイル:95.98(Chemistry, Physical)

0-10kGyの範囲で、ブチルアセテイト及びキシレンの電子線照射を行った。ガス状生成物は、FT-IR及びイオンクロマトグラフィーにより定性・定量を行い、その結果、ギ酸酢酸、プロピオン酸そして酪酸が双方から観察された。また、キシレン照射の場合、エアロゾルの生成が見られ、元素分析の結果、C$$_{25}$$H$$_{36}$$O$$_{16}$$N(10kGy)なる化合物であることが分った。除去率に関しては、100mgC/Nm$$^{3}$$のブチルアセテイト及びキシレンに対して10kGy照射でそれぞれおよそ65%、90%の値が得られた。この他、マスバランス(mgC/Nm$$^{3}$$)についても検討を行い、いずれの実験においても80%以上の値が得られた。

論文

Removal of butylacetate and xylene from air by electron beam; A Product study

広田 耕一; K.Woletz*; H.-R.Paur*; H.Moetzing*

Radiation Physics and Chemistry, 46(4-6), p.1093 - 1097, 1995/00

 被引用回数:17 パーセンタイル:82.24(Chemistry, Physical)

KfKのAGATEII(パイロットプラント、550eVの電子線加速器を備える)を用いて、1000Nm$$^{3}$$/hの空気中でおよそ100mgC/Nm$$^{3}$$のブチルアセテイト及びキシレンに0~10kGyの電子線照射を行い、それら化合物の除去率及び生成物について検討を行った。FID及びGCで除去率を測定した結果、キシレンで90%(10kGy)の値が得られたが、これはブチルアセテイトのおよそ2倍の値となった。生成物として3種の物質、有機酸、エアロゾル及び無機生成物(副生成物)が観察された。キシレン照射の場合のみ見られたエアロゾルは、10kGyでC$$_{25}$$H$$_{36}$$O$$_{16}$$Nなる化合物であることが分った。その他、マスバランス(mgC/Nm$$^{3}$$)についても検討し、その結果いづれの実験においても95$$pm$$15%の値を得ることが出来た。

報告書

コールドトラップによるナトリウム-水反応生成物除去試験 : SWAT-3RECT-II試験

田辺 裕美*; 渡辺 智夫*; 宇佐美 正行*

PNC TN941 85-127, 92 Pages, 1985/08

PNC-TN941-85-127.pdf:3.25MB

高速増殖原型炉「もんじゅ」及びそれに続く大型炉の蒸気発生器でのナトリウム-水反応事故後の運転法の確立のため,蒸気発生器安全性総合試験装置(SWAT―3)を用いた反応生成物除去試験運転(RECT―2)を実施した。これはRunl8注水試験で発生し,ナトリウム系内に残留した反応生成物を,コールドトラップを循環する高温ナトリウムによって洗浄・捕獲が可能な事を確認するものであった。大量の不純物の捕獲による閉塞を恐れてコールドトラップはメッシュレス型の物を用いた。純化運転は1984年4月4日より開始し主循環系ナトリウムのプラグ温度が187$$^{circ}C$$まで低下した4月26日に打切った。本試験で得られた主な結果は以下の通りである。1)試験後の観察ではEV下部やナトリウム出口配管に沈析していた反応生成物は完全に除去されていた。2)この事から,42kgの注水によって生じた生成物のうち高温ドレン後も系内に残留した14kg-H/2Oのほとんどが本運転で除去されたと結論される。3)しかし,スタグナント部やクレヴィス部を模擬した試験体中のNaOHは試験後も一部残っており,このような部分に侵入した微量生成物の除去は高温ナトリウムの循環だけでは不充分である。4)酸素の物質移動係数として2$$times$$10$$times$$-4〔g/(cm$$times$$2・Hrppm)〕が得られた。5)コールドトラップによる生成物除去を効率的に行なうにはメッシュレスタイプで極端な縮流構造を避けるなど,閉塞しにくく,また容易に閉塞物除去可能な構造が必須である。このような点に注意すれば一層のスピードアップは可能であり,本経験により「もんじゅ」でのナトリウム-水反応事故後の処置法の具体的な計画策定が可能となった。

口頭

高速炉蒸気発生器伝熱管のセルフウェステージ現象解明実験,2

下山 一仁; 栗原 成計; 菊地 晋; 梅田 良太

no journal, , 

ナトリウム(Na)冷却高速炉の蒸気発生器(SG)伝熱管に生じた微細な貫通亀裂から水/蒸気がNa中に漏えいして自管が損傷するセルフウェステージ現象について、疲労き裂を模擬した微細孔型試験体を用いた高温Na中での実験を実施し、損耗形状の時間変化、損耗部での腐食環境に関するデータを取得した。第1報で報告したピンホール型の微細孔損耗挙動実験と比較した結果、セルフウェステージ率に及ぼす初期貫通欠陥形状(ピンホール, 疲労き裂)の影響は有意ではなく、疲労き裂の方が出口部の縁長が長く、貫通破損に至った時の減肉体積や開口面積は大きくなる傾向にあることが確認された。

口頭

ナトリウム冷却高速炉における格納容器破損防止対策の有効性評価技術の開発,14; Na-コンクリート反応の自己終息挙動

河口 宗道; 宮原 信哉; 宇埜 正美*

no journal, , 

Na-コンクリート反応(SCR)はコンクリート侵食を伴いながら水素が発生するために、高速炉のシビアアクシデント評価の上で重要となる。本研究は、反応生成物の存在下における反応界面への反応物の移行・供給挙動に着目した実験を行い、主に自己終息挙動について調査・考察した。

口頭

ナトリウム冷却高速炉における格納容器破損防止対策の有効性評価技術の開発,20; ナトリウム-コンクリート反応実験のまとめ

河口 宗道; 宮原 信哉; 宇埜 正美*

no journal, , 

Na冷却高速炉のNa-コンクリート反応(SCR)に係る実験を行い、反応生成物の堆積効果により同反応が次第に停止する現象を明らかにした。また、実験後に採取した反応生成物の諸物性(密度, 比熱, 融点等)を測定した。

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